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近日,南方科技大学化学系讲席教授郑智平团队首次采用格拉布斯催化剂在液态有机氢载体的均相催化产氢领域取得系列研究成果,研究成果先后发表于著名期刊ACS Catalysis、Chinese Journal of Chemistry和Organometallics。
郑智平团队考察了Grubbs催化剂在甲醇水重整产氢反应的应用(图1)。团队首次将广泛用于催化烯烃复分解反应的Grubbs催化剂拓展到水相甲醇重整制氢领域,获得第一类无需多齿和氮供体配体即可实现甲醇制氢的钌催化剂体系。在温和的反应条件下(1 atm,< 100 oC),第三代Grubbs催化剂反应3天后获得了具有竞争力的转化频率(158 h?1)和转化数(11424)。研究表明在优化反应条件下,含卡宾的活性中间体催化甲醇产氢优先于催化剂的降解。此外,郑智平团队与南科大化学系教授钟龙华团队合作对该体系进行了深入的催化机理研究,经DFT计算提出了一种不同寻常的反应机制——独特的甲醇协助的六元环(或八元环)复分解途径,而非常见的金属-配体协同催化机制。该项工作将久负盛名的Grubbs催化剂的应用拓展到可持续能源开发领域,同时为甲醇重整产氢催化剂的设计提供了崭新的思路。
相关成果发表在ACS Catalysis上,论文题目为“New Tricks for an Old Dog: Grubbs Catalysts Enable Efficient Hydrogen Production from Aqueous-Phase Methanol Reforming”。南科大化学系2018级联培博士生王茜和蓝嘉玲为论文共同第一作者,郑智平、钟龙华和研究助理教授秦雷为论文通讯作者。