氮元素是地球上所有生物合成蛋白质、核酸和各种生物大分子的基本单元。尽管大气中N2丰度高达78%，但自然界的生物固氮过程远不能满足人类生产粮食过程中指数性增长的肥料需求。哈伯工艺实现了人工固定氮气合成氨（N2 + 3H2 ? 2NH3），在可持续农业生产过程中扮演着关键角色。此外，NH3具有载氢容量高（17.7 wt%）、能量密度大（3 kWh/kg）和燃烧过程零碳排放等优点，在能量存储领域具有重要价值。据估计，全球每年氨产量在2050年将超过3.5亿吨。N2分子中N≡N键的键能极高（940 kJ mol-1），哈伯工艺需要在极为苛刻条件下（350–450 ℃、150–250 大气压）才能实现规模化合成氨。该过程每年大约消耗全球能量供应的1-2%并贡献了超1.4%的CO2排放。与此同时，哈伯工艺消耗的H2主要来源于能源密集的甲烷蒸汽重整过程，这使得每生产1吨NH3的同时释放了1.9吨CO2。因此，亟需发展能够在温和条件下以环境友好且非集中方式合成氨的新技术。研究表明，以太阳能和电能等绿色能源为驱动力，通过光/电化学催化还原氮气或硝酸根来合成氨，有望在能源危机与碳排放双重压力下替代传统哈伯工艺。鉴于全球可再生能源的布局具有便捷性、规模化、分散性和季节性，光催化、光热催化和电催化还原过程可以通过紧凑的小规模装置在温和条件下实现原位合成氨，从而达到工业合成氨工厂难以满足的定制化需求。在光/电催化合成氨工艺中，反应效率、产物选择性与多相催化剂活性位点的精细几何结构、电子结构密切相关。从几何结构角度而言，催化剂的形貌、尺寸和暴露晶面不仅决定了其与反应物分子相互作用，还可以通过改变活化能来影响反应速率；从电子结构角度而言，催化位点的分布和态密度制约了其与反应物的电子间相互作用，进而影响反应路径及产物选择性。此外，多相催化剂的稳定性决定了其在实际反应中长期运行的可行性，而这与其表面原子结构密切相关。

针对以上问题，团队近年来以太阳能或电能为驱动力，催化还原环境中无毒的N2分子或有害的NO3-合成NH3（图1），证实了调控催化剂活性位点能够显著提高合成氨反应的活性和产物选择性；通过设计的透过式耦合装置，在无需调节溶液pH下实现了高效氨分离与回收；针对绿色能源驱动的氮循环过程，探讨了其当前在基础研究和工业应用中面临的挑战。